高能MOF衍生的高N掺杂多孔碳材料实现更好的钾离子储存

锂离子电池(LIBs)在现今人们的工业生产和日常生活中都有着广泛的应用。但由于锂资源相对稀缺且分布不均,从发展长远的角度来看锂离子电池还不足以满足储能系统的需求,那么,研究开发可替代锂离子电池的金属离子电池便成为研究者们关注的问题。

钾储量丰富且电化学性质与锂相当,因此钾离子电池的发展对未来大规模储能具有战略意义。在钾离子电池负极材料中,资源丰富、环境友好的碳基材料得到了广泛的研究,利用杂原子掺杂来调节碳材料的结构并产生更多的活性位点,有利于钾离子的存储。对于氮掺杂的碳材料而言,根据理论计算,吡啶氮和吡咯氮可以有效的提高钾的吸附,从而能提高碳材料的储钾性能。然而,制备一种具有高的氮含量,同时具有高的吡啶氮和吡咯氮含量的碳材料仍然存在挑战。

近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和材料科学与工程系陈乾旺教授课题组针对这一问题,通过对高能金属有机框架(MET-6)进行热解,成功制备出了高N掺杂的多孔碳材料,其中在800℃下制备的样品,其氮含量高达13.57 at%,且具有很高的吡啶氮(46.6%)和吡咯氮(29.1%)含量。

除此之外,这种材料还具有超高的比表面积和丰富的孔隙结构,应用于钾离子电池负极材料时,表现出了极佳的倍率性能(在10 A g-1 和20 A g-1的电流密度下,其容量为144 mAh g-1和105 mAh g-1)和优异的循环稳定性(在1 A g-1电流密度下循环2000圈的容量仍可保持在258.9 mAh g-1)。同时,结合理论计算和电化学测试分析,系统研究了该材料的储钾机制。这项工作为高能MOFs的应用提供了一个新的思路,也提供了一种新的方法来制备高的吡啶氮和吡咯氮含量的碳材料。

中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心博士研究生童慧刚为论文第一作者,陈乾旺教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委等的资助。

论文链接:https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202002771

中国科大在基于主族S区元素发展高活性电催化氧还原反应催化剂方面取得进展

电催化氧还原反应(ORR)是能源转换和存储中的重要环节,在催化的d-带中心理论的指引下,目前的电催化剂设计与制备正从贵金属向过渡金属基材料的方向发展以降低能源转换的成本。通常主族金属元素由于本身非局域化的外层电子导致其缺乏合适的半满轨道进行多电子催化而被认为活性较差,因而基于主族s区金属制备的材料作为ORR电催化剂的研究还未见报道。近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和材料科学与工程系陈乾旺教授课题组在基于主族s区金属发展高效ORR反应催化剂上取得进展,他们在密度泛函理论的计算指导下,实验合成了含有镁(Mg)辅因子的碳基催化剂,将主族s区金属Mg发展成了活性可比贵金属的ORR电催化剂。该研究成果于2020年2月18日发表在Nature Communications。

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