中国科大在基于主族S区元素发展高活性电催化氧还原反应催化剂方面取得进展
电催化氧还原反应（ORR）是能源转换和存储中的重要环节，在催化的d-带中心理论的指引下，目前的电催化剂设计与制备正从贵金属向过渡金属基材料的方向发展以降低能源转换的成本。通常主族金属元素由于本身非局域化的外层电子导致其缺乏合适的半满轨道进行多电子催化而被认为活性较差，因而基于主族s区金属制备的材料作为ORR电催化剂的研究还未见报道。近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和材料科学与工程系陈乾旺教授课题组在基于主族s区金属发展高效ORR反应催化剂上取得进展，他们在密度泛函理论的计算指导下,实验合成了含有镁（Mg）辅因子的碳基催化剂，将主族s区金属Mg发展成了活性可比贵金属的ORR电催化剂。该研究成果于2020年2月18日发表在Nature Communications。
锰掺杂二氧化钌纳米晶用于高效酸性析氧反应
析氧反应 (OER)作为全水分解反应的瓶颈，寻找高活性、高稳定性的纳米催化剂用于OER是当前电催化领域的研究热点。作为OER的标杆级催化剂，二氧化钌表现出相对最优的OER性能，但是在酸性电解质溶液中，Ru易被氧化为可溶性的高价态，从而极大地削弱了反应活性，降低了稳定性。通过过渡金属掺杂实现活性位点Ru周围电子结构的调控可以有效地提升催化活性，并且通过电子转移实现低价Ru的合成，最大程度地保证了稳定性。最近，中国科学技术大学陈乾旺课题组在ACS Catalysis上发表了“Mn-doped RuO2 Nanocrystals as Highly Active Electrocatalysts for Enhanced Oxygen Evolution in Acidic Media”论文。
陈乾旺教授入选科睿唯安2019年度“高被引科学家”名单
2019年11月19日 ，科睿唯安学术研究事业部（Web of Science Group）公布了2019年度“高被引科学家”名单。陈乾旺教授入选该榜单（Cross-Field）。科睿唯安的数据显示，入选该榜单的自然科学家和社会科学家均发表了多篇高被引论文， 其被引频次位于同学科前1%，在同行之中的有着重要学术影响力。
O/F双掺杂多孔碳纳米多面体，助力高储钾性能
碳材料是一种具有前途的钾离子电池（PIBs）负极材料。然而，由于碳负极的体积膨胀和结构不稳定，要获得高容量、高倍率和长寿命仍然是一个挑战。最近，中国科学技术大学陈乾旺教授在Advanced Functional Materials上发表题为Oxygen/Fluorine Dual-Doped Porous Carbon Nanopolyhedra Enabled Ultrafast and Highly Stable Potassium Storage的论文。
碳基催化剂电催化析氢研究取得新进展
近年来电解水制氢受到广泛关注，寻找能替代贵金属的廉价高效的电催化剂成为当下研究热点。石墨烯由于具有良好的导电性，优异的化学稳定性以及易于化学修饰等优点，引起了科研人员的广泛关注，人们致力于将其发展成为高活性的电解水制氢催化剂。已有研究结果表明通过氮等杂原子掺杂可以调控杂原子近邻碳原子的电子结构，增强该碳原子活性位点与反应中间体的吸附作用，进而提高石墨烯等碳基材料的电催化析氢性能，然而传统的吡啶、吡咯和石墨型氮掺杂模式对于石墨烯等碳基催化剂的性能调控，效果不佳，与报道的高活性的金属基催化剂相比仍还有很大的差距。本工作通过密度泛函理论计算（DFT）揭示在一个石墨烯晶格六元环内进行双石墨型氮掺杂可以显著改变材料中碳原子（与两个氮原子结合的碳原子）的电子结构，降低碳活性位点的ΔGH*值至非常接近于0 eV, 有望进一步提高碳基材料的析氢催化活性。本研究采用金属有机框架化合物Cu-BTC作为前驱体，通过煅烧和溶剂热处理得到类石墨烯粒子聚集体，经CV循环后，其酸性电催化析氢性能逐渐提高, 达到最优值时，在10 mA/cm2电流密度下其过电位仅为57mV, 塔菲尔斜率为44.6 mV/dec, 显示出与已报道的高活性金属基催化剂和Pt/C催化剂可比的电催化析氢性能。红外光谱、X射线光电子能谱、X射线近边吸收精细结构和固态核磁共振的表征结果表明该碳基材料形成了双石墨型氮掺杂于一个石墨烯晶格六元环的新结构，与两个相邻的石墨型氮键合的碳原子是催化活性位点，该键合方式有利于增强H在C活性位点上的吸附，从而提高催化活性。研究成果以“Dual Graphitic-N Doping in a Six-Membered C-Ring of Graphene-Analogous Particles Enables an Efficient Electrocatalyst for the Hydrogen Evolution Reaction”为题在线发表在国际化学期刊Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201908210。 Continue reading