磺酸基团修饰多孔氮掺杂碳——ICE/比容量双高性能钾离子电池负极

发布者:陈乾旺发布时间:2022-06-28浏览次数:12

       过去十年,锂离子电池凭借其高功率密度和能量密度,已大规模商业化,并广泛应用于电动汽车。然而,从长期可持续发展的角度看,锂矿产资源分布不均,成本上升,极大地阻碍了其进一步发展,使得研究者们争相寻找替代品。其中,钾离子电池(PIBs)因其在海水和矿物中富含钾而受到广泛关注,被认为是锂离子电池的理想替代品。此外,标准氢电极(SHE) K+/K (−2.93 V vs SHE)的氧化还原电位与Li+/Li (−3.04 V vs SHE)非常接近,这使PIBs具有高压平台和高能量密度存储的优势。

       在钾离子电池负极材料中,碳基材料因其材料资源丰富、成本低廉、表面容量大、导电性好而受到广泛关注。然而,碳基材料的初始库仑效率(ICE)一直较低,这大大阻碍了电池容量和能量密度的充分利用。插层过程中动态过程缓慢,体积膨胀较大,循环稳定性较差。

       近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和材料科学与工程系陈乾旺教授课题组针对这一问题,通过对葡萄糖水热碳进行KOH刻蚀和氮气高温煅烧的方式,成功制备了一种磺酸改性多孔氮掺杂碳(SA-NC)作为钾离子电池的负极材料,其磺酸基团含量可达约3.0 at%。

       除此之外,这种SA-NC材料提供了丰富的迁移通道和活跃的钾储存位点,K+吸附能低至1.752 eV,促进了K+表面可逆吸附/解吸电容的快速储存,同时提高了钾的储存性能和电极的ICE。该材料具有高的可逆初始充电比容量(0.05 A g-1电流密度时为793 mAh g-1, 80次循环后容量保持90%)、高的初始库仑效率(0.1 A g-1电流密度下为68.21%)和长时间超稳定循环稳定性(2 A g-1电流密度下循环2000次后为288 mAh g-1),各方面表现出优异的性能,在碳负极材料中处于领先水平。同时,结合非原位FT-IR表征,DFT理论计算和电化学测试分析,系统研究了该材料中磺酸基团对于储钾的贡献。这项工作为提高碳材料储钾性能的应用提供了一个新的思路,也提供了一种新的表面改性方法来改善碳材料的低首圈库伦效率。

       中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心硕士研究生屠津伟为论文第一作者,陈乾旺教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金和国家重点研发计划的资助。

       论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202204991?campaign=wolearlyview