质子交换膜燃料电池（PEMFC）的商业化应用受制于阴极催化剂铂（Pt）高昂的成本。类石墨烯碳材料因具有耐酸腐蚀、优异的导电性以及可调的物理化学性质而被视为极具潜力的替代品，但对称的sp2杂化电子结构使得其呈催化惰性，目前碳基非金属催化剂在酸性电解液中的ORR活性远低于过渡金属以及贵金属Pt。在类石墨烯碳基材料中设计新型高活性位点是需要迫切解决的问题，也是碳材料应用在PEMFC中的关键。
针对上述问题，中国科学技术大学微尺度物质科学国家研究中心和材料系陈乾旺教授课题组通过碱（土）金属卤素盐插层的方法成功在石墨化碳材料中制备了石墨型氮与碳五元环相连的结构，插层过程有效的扩大了碳材料层间距，导致石墨烯剥离，产生空位和拓扑缺陷，该材料在酸性电催化氧还原反应中的活性和循环稳定性优于目前绝大部分碳基催化剂，实现了碳材料在酸性氧还原反应以及燃料电池中的高活性和高稳定性。该研究成果以发表在国际著名期刊Advanced Materials杂志上。
DFT理论计算表明，这种新的催化活性结构中，石墨型氮的引入进一步提高了碳五元环上的共轭π电子数目，使得该结构中的边缘碳原子增强了对O2分子的吸附，降低了ORR中的反应能垒，从而提高了催化反应活性。该催化剂在0.1M HClO4中的反应半波电位达到0.81V（参照可逆氢电极），并且有长达100h的稳定性。其组装成PEMFC，在O2气氛下的功率密度达到440mW/cm-2。该工作为基于碳材料缺陷结构设计高活性电催剂提供了一种思路。
中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心博士研究生刘帅为论文第一作者，陈乾旺教授为通讯作者。安徽大学物科院电镜中心葛炳辉教授团队在拓扑缺陷分析方面给予了大力支持。该研究得到了国家自然科学基金委等的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202103133