日前，我校合肥微尺度物质科学国家研究中心陈乾旺教授、杨阳副研究员团队提出一种基于Janus 电子态Ni发展粗氢燃料电池的思路。相关成果以“Janus Electronic State Ni Enable High-Level CO-Tolerance in Fuel Cells Toward Crude-Hydrogen Feeds”为题，发表在Angewandte Chemie International Edition上。
氢能应用的商业化不仅取决于电池堆性能，也取决于氢气供应成本，其中工业粗氢相对于高纯氢具备更低廉的成本。目前，甲烷蒸汽重整结合水煤气变换反应可以较低成本制备粗氢，但其中通常含有约5000–10000ppm的CO。CO会强烈占据阳极催化剂表面活性位点，导致氢氧化反应（HOR）受阻，因此燃料电池器件中往往不得不使用高纯氢。针对这一难题，中国科学技术大学陈乾旺、杨阳团队在 Angewandte Chemie International Edition 发表研究论文，团队成员制备了一种具有 Janus 电子态的 YbOx/Ni/C 催化剂，展现出抗高浓度CO毒性的能力。通过超低功函数YbOx、Ni纳米粒子、碳基底形成YbOx/Ni与Ni/C双界面结构，在同一Ni纳米颗粒上形成两种电子态结构（图1）。靠近Ni/YbOx界面的富电子Ni位点优先吸附并促进CO氧化，靠近Ni/C界面的缺电子Ni位点则更适合承担HOR过程。在阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）测试中，该阳极催化剂在H2/O2条件下可获得 702.0 mW cm-2的峰值功率密度（PPD）；在1000 ppm CO/H2-CO2-free air条件下仍能保持 304.3 mW cm-2，并在10000 ppm CO/H2的高浓度CO条件下也能持续运行，展示了在AEMFC器件中利用低成本粗氢的可能性。HAADF-STEM、Atomic-scale EELS、XANES/EXAFS等多尺度表征和理论计算结果验证了CO和H2选择性吸附-氧化机制。
图1、在YbOx/Ni/C 中构建了两种Ni电子状态，实现CO、H2选择性吸附和氧化示意图。
此前，团队成员在钌基HOR催化剂抗高浓度CO毒性方面曾取得重要进展（Angew. Chem. Int. Ed. 2026, e9761633），为本次催化剂设计提供了有益的参考。通过在催化剂碳基底上引入主族镁（Mg）单原子作为路易斯酸位点，制备了一种负载在碳载体上的钌纳米颗粒与镁单原子复合催化剂（Ru/Mgs/C），显著提高了抗高浓度CO毒性的能力。在Ru/Mgs/C中，镁单原子作为路易斯酸位点，能够主动吸附CO和OH*并在一定电位下氧化CO，而钌活性位点则被“解放”出来，专注于高效的HOR过程。在碱性HOR测试中，Ru/Mgs/C的质量活性和交换电流密度均显著优于商业Pt/C和PtRu/C。令人印象深刻的是其超强的CO耐受性：在含有1000 ppm CO的氢气中，其电流密度几乎保持不变；长时间运行后，活性仅损失13.2%，而Pt/C则完全失活，PtRu/C活性损失超过83%。将Ru/Mgs/C用作AEMFC的阳极催化剂，其在H2/O2条件下获得了1.57 W cm-2的峰值功率密度，高于同等条件下的PtRu/C和Pt/C。在含100 ppm CO的氢气燃料电池性能测试中，电池电压虽有所下降，但切换回纯氢气状态后，性能可恢复至初始值的90%，展现出优异的抗CO毒化和自恢复性能。
该论文共同第一作者是孟品、黄浩、陈思燕。该研究工作受到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委等的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.5545844